Le origini di Grotte risalgono al periodo etrusco. Nel territorio del comune era localizzato un insediamento di nome Tiro del quale non rimane traccia. Tiro era un florido centro urbano con una economia ricca e con civiltà evoluta. Tiro fu conquistata successivamente dai romani e, all'epoca delle persecuzione contro i cristiani, questi scavarono delle catacombe per sfuggire alla minacce romane. Sono le catacombe che hanno dato origine all'attuale nome di Grotte di Castro. Dopo la dominazione romana, Tiro fu conquistata e distrutta dai Longobardi. I cittadini superstiti si riorganizzarono e costruirono un nuovo agglomerato urbano denominato Castello delle Grotte. L'agglomerato fu donato al Papato da Matilde di Canossa all'inizio del 1100.
Successivamente il Castello delle Grotte fu oggetto di aspre contese tra il Papato e la città di Orvieto fino all'anno 1359 quando il papa Innocenzo VI riconquistò definitivamente il territorio. Durante il papato di Alessandro Farnese il Castello delle Grotte e la città di Castro, col nuovo nome di Grotte di Castro - anno 1537 - fu direttamente controllato dalla famiglia Farnese. Il peggioramento dei rapporti tra i Farnese ed il papato, alla morte di Alessandro Farnese, portarono alla distruzione della città di Castro da parte del papato. Il territorio ritorno quindi sotto il dominio del papato e tale dominio si protrasse sino all'Unità d'Italia.
È una delle necropoli dell’ignoto abitato etrusco che sorgeva sull’altura tufacea (20 ettari) detta "La Civita" da alcuni chiamata anche Tiro dove i resti etruschi sono per lo più cunicoli, cisterne e tratti della cinta difensiva a grandi blocchi di tufo. Lungo la dorsale che scende con rilevante pendenza verso la sottostante valle vi sono diverse tombe a camera del VI sec. a.C. distribuite su più livelli con lunghi e monumentali corridoi di accesso. Gli ambienti sepolcrali hanno, a volte, più camere ove i defunti venivano deposti in fosse scavate sui pavimenti o in loculi posti sulle pareti. Negli immediati dintorni altre necropoli, tra cui quella Vigna della Piazza, di Valle Muje, Maccarino, Toiena, Le Sane e Pian dell’Aia. Molti sepolcri presentano soffitti scolpiti a doppio spiovente riproducenti l’orditura lignea dell’abitazione etrusca e dove alcuni elementi strutturali vengono messi in rilievo con fasce e bande colorate.
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